どのような統計分布？

質問

入射光としてパルスレーザーを用いた蛍光測定を行っております。検出を高感度に行うため，入射パルスと同期して生じた蛍光のフォトン数をカウントし，そのカウント数から蛍光強度を求めたいと考えております。

　ここで一つ問題があるのですが，入射光のパルス幅が非常に狭いため，各入射パルスに対して蛍光が発生したかどうかは判別できますが，一回の入射光パルス内で複数の蛍光フォトンが発生していても，そのフォトン数を正確に数えることができません。この場合，カウント数は１カウントと数えられてしまいます。よって，蛍光カウント数と入射パルス数との値が近くなってきた場合，蛍光強度は蛍光カウント数に比例しなくなり，下の式には従わなくなってきます。

　　 蛍光カウント数
　　---------------- ＝ 蛍光強度　（強度が低いときのみ成立）
　　 入射光パルス数

　なぜなら，上の式が成り立つ前提条件として，「検出する各パルスが，蛍光１フォトンによるものである」という条件があるからです。つまり，１パルスの入射光に対して，蛍光が２光子含まれる確率，および３光子含まれる確率が無視できなくなってくると，蛍光強度は実際の強度よりも低く見積もられることになります。

　何らかの統計的な手法を用いることによって，正確な蛍光強度を算出できるのではないかと思うのですが，一体どのような統計分布に従うのか，具体的にどのような計算をして蛍光カウント数を処理すればよいのか分かりません。

　どうか，よろしくお願いいたします。

回答No.1

anisol

全く自信はありませんが、ガイガーミュラー計数管の数え落とし補正の式は使えないでしょうか。

計数管の分解時間をT, 真の計数率をN, 数え落としを含んだ計数率をN'とすると、N'*Tの時間中にN*N'*Tの数え落としがあるので、
　　　　N=N'+N*N'*T
変形して、
　　　　N=N'/(1-N'*T)

計数管の分解時間を蛍光測定系の分解時間と読みかえれば…？

的外れでしょうね、失礼しました。
（ところで、入射光のパルス幅はどのくらいなのでしょうか？）

お礼

ポアソン分布に関する勉強をしておりましたところ，恐らく解決することができました。
１回のカウントで一つも光子がない確率 P(0)，光子が１つ含まれている確率 P(1)，２つ以上含まれている確率 P(>2) はそれぞれ，

　　P(0) = exp(-x)
　　P(1) = x * exp(-x)
　　P(>2) = 1 - P(0) - P(1) = 1 - exp(-x) - x * exp(-x)

と表すことができ，実測のカウント数の割合 y は，

　　y = P(1) + P(>2)

と書けるため，

　　x = -ln(1 - y)
　　（x: 真のフォトン数の割合，y:実測のカウント数の割合(0=<y<1)）

となるのではないかと思います。どなたか確認していただけると大変助かります。

補足

早速のご回答，感謝いたします。

　ガイガーミュラー計数管だけでなく，フォトンカウンティングにおいても，数え落としの議論は数多くなされております。一般に不感時間補正と呼ばれるもので，それについては一応理解しております（http://member.nifty.ne.jp/nga_star/seiyaku.pdf）。これらはポアソン分布を元に式を導出しているものと思います。

　しかし，従来の式はすべて定常光についての話であり，今回の場合には適用できないかと思います。今回の測定系についてもう少し補足いたしますと，入射光のパルス幅は約300fsで，繰り返し周期は約1kHz，ホトマルの応答速度は約10nsとなっています。ホトマルの応答速度が律速となってますので，約300fs内でいくつフォトンが発生していようと，すべて１カウントと扱われてしまいます。カウンタはホトマルからの10nsのシグナルが，一秒間に何回発生するかを数える（min=0，max=1000）ということになります。蛍光の強度が十分に小さければ，この10nsのシグナルがそのままフォトン１個に対応すると思いますが，強度が強くなってくると，同じ10nsのシグナルでも，フォトン２個分だったりフォトン３個分だったりしてくる可能性があります。よって，いかにカウンタの時間分解能が高くても，正確に数え上げることができません。